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利用7Be和10Be示踪气溶胶二次生成与清除中取得进展
当前与气溶胶颗粒密切相关的雾霾污染事件仍然频繁发生，特别是二次气溶胶的形成，会迅速加重大气中颗粒物污染程度，对自然环境及人体健康产生严重影响。因此，了解气溶胶的二次生成和清除过程对于空气污染的控制具有重要指导意义。目前对于二次气溶胶的估算是联合多物质指标进行分析，多物质指标分析相对复杂且指标选用尚存争议。探索其它以单元素追踪的方案可提供一种较为简单、直观的方式。那么，建立一种单元素指示二次气溶胶的产生，而且可以共同关注气溶胶清除的示踪方法将会是一个有益的尝试。
铍（Be）元素的放射性同位素7Be（半衰期53.29天）和10Be（半衰期1.39百万年）仅由宇宙射线生成，因二者具有相同的地球化学行为、较大的半衰期差异和稳定的吸附特性等，成为了一种理想的示踪剂。
近期，中国科学院地球环境研究所周卫健院士团队，付云翀研究员级高工课题组基于在3百万伏特的加速器质谱仪（AMS）建立的低样品量、高精度7Be-10Be-AMS分析方法，打破了7Be传统衰变法的束缚，首次获得高精度的西安地区秋冬时期大气中7Be和10Be日分辨率数据。
研究指出7Be和10Be浓度可有效反应气溶胶的二次生成及清除过程，并定量计算了短期气溶胶中二次气溶胶贡献量。此外，10Be/7Be比值的引入，表征了垂直方向的平流层气团入侵对气溶胶的清除有一定效果，丰富了传统对于污染物扩散清除过程的观点。同时，研究针对大气污染防治重点区域“汾渭平原”中的重点城市西安，给出了大气污染物防控的科学建议。
上述研究成果获得中科院战略先导专项（XDB40000000）、国家自然科学基金（11975240）和中科院青促会的共同支持。该成果发表于国际期刊《Science of The Total Environment》上，地球环境研究所刘许柯博士研究生为第一作者。
Xuke Liu, Yunchong Fu*, Qiyuan Wang, Yanting Bi, Li Zhang, Guoqing Zhao, Feng Xian, Peng Cheng, Luyuan Zhang, Jiamao Zhou, Weijian Zhou*. Unraveling the process of aerosols secondary formation and removal based on cosmogenic beryllium-7 and beryllium-10. Sci. Total. Environ., 2022, 153293.
文章链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0048969722003849?via%3Dihub
基于7Be和10Be示踪气溶胶二次生成与清除的示意图
2022-02-10
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城市土壤有机碳库空间分异规律与预测方面研究取得进展
城市化是社会经济发展的必然趋势。据联合国数据统计，到2050年全世界约有70%的人口将居住在城市。尽管城市区域仅占据地球表面的很小一部分，但城市作为人类活动最集中、最活跃的区域，城市化进程可直接或间接影响土壤有机碳库（例如，改变土地利用方式、土壤理化性质等），导致土壤有机碳库数量和空间分布发生显著变化。随着全球城市化进程加快，城市用地面积快速扩张，城市土壤在全球碳循环中发挥的作用日益重要。开展城市土壤有机碳空间变异性研究，对于理解人类社会经济活动对碳循环的驱动作用及城市碳管理具有重要意义。然而，从现有情况来看，土壤有机碳空间变异性研究主要集中在森林、草地、农田等自然土壤，而对城市土壤研究仍然较少。
作为西北地区第一大城市，西安市的城市化进程在中国具有典型性。中国科学院地球环境研究所王云强研究员团队以西安市为对象，通过高密度网格布点（1018个），采集主城区（三环以内）表层土壤（0–20 cm），利用经典统计、地统计、主成分分析、最小数据集等方法，分析西安市表层土壤有机碳库空间变异特征、分布规律和主控因子，并比较不同空间预测方法对城市土壤有机碳密度的预测效果。
研究发现：西安市表层土壤有机碳库相较于郊区具有一定富集性，主城区表层土壤有机碳密度为0.47–9.48 kg m-2，其均值约为郊区土壤的1.4倍，距离市中心越远，表层土壤有机碳密度越小；西安市表层土壤有机碳密度呈现短距离斑块状分布特征，主要受土壤质地、植被类型和人类活动（功能区、物理扰动、植被管理等）的综合影响；合理管理，如减少清扫、修剪，经常浇水等会增加城市表层土壤有机碳积累；与普通克里金、反距离法和线性回归相比，以砂砾含量、离市中心距离、植被类型和功能区作为辅助变量的回归克里金插值在预测城市土壤有机碳密度方面具有优势。然而，目前准确预测高度城市化地区土壤有机碳密度的空间分布格局仍然具有挑战性，未来需进一步研究城市特定因素和过程对土壤有机碳周转的影响。
上述成果发表于国际期刊《Catena》上，地球环境研究所张萍萍助理研究员为第一作者，王云强研究员为通讯作者。研究工作得到陕西省自然科学基金(S2020-JC-ZD-0209, S2020-JC-YB-1958)、中国科学院青年创新促进会项目等联合资助。
详文见：
Zhang Pingping, Wang Yunqiang*, Sun Hui, Qi Lijun, Liu Hao, Wang Zhe. Spatial variation and distribution of soil organic carbon in an urban ecosystem from high-density sampling. Catena, 2021, 204: 105364. https://doi.org/10.1016/j.catena.2021.105364
图1 采样点分布图
图2 土壤有机碳密度与土壤砂砾含量（a）和距市中心距离（b）的关系
图3 西安市表层土壤有机碳密度的空间分布
2021-12-28
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利用14C重建大气化石源CO2浓度中取得进展
大量化石源CO2的排放是全球大气CO2浓度增加的主要原因，与全球气候变暖密切相关。由于全球70%以上的化石源CO2排放量集中在城市区域且城市化仍在不断扩张，城市中化石源碳排放在全球碳循环中扮演着越来越重要的角色。定量大气中化石燃料燃烧排放的CO2（CO2ff）对于理解城市碳排放以及制定碳减排政策有着重要意义。
中国科学院地球环境研究所周卫健院士带领的团队利用现代树木年轮14C重建了西安地区1991-2015年的CO2ff浓度时间序列。城区的CO2ff浓度最高达到22.5 ppm，平均值为14.0 ppm，而远郊和山区的平均值约为6.0 ppm，反映了该地区人为源二氧化碳排放的空间分布。同时，在研究时段内，城区和远郊的CO2ff浓度均呈显著的线性增长趋势，且城区的CO2ff浓度的增幅更为显著。西安地区CO2ff的持续增长主要是由于该地区社会经济发展导致的能源消耗量的增加，这可以通过化石源CO2浓度与社会经济指标之间的显著相关性得到证实。该研究表明，树轮的放射性碳记录可用于研究与化石燃料消耗相关的CO2排放的时空变化。
上述研究成果有助于以科学的数据服务于国家的节能减排政策，同时为我国当前温室气体与大气污染物协同控制的新任务提供科学依据。研究受国家自然科学基金、中科院先导专项、大气攻关和陕西省自然科学基础研究计划等项目的资助，已发表在环境领域国际知名刊物《Science of The Total Environment》。
Yaoyao Hou, Weijian Zhou*, Peng Cheng, Xiaohu Xiong, Hua Du, Zhenchuan Niu, Xia Yu, Yunchong Fu, Xuefeng Lu. 14C-AMS measurements in modern tree rings to trace local fossil fuel-derived CO2 in the greater Xi'an area, China. Sci. Total. Environ., 2020, 136669.
文章链接：https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2020.136669
图1. （a）西安地区1991-2015年树轮Δ14C及大气背景值;（b）树轮Δ14C重建的西安地区1991-2015年化石源CO2浓度
2021-10-12
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关中农村地区水溶性PM2.5吸湿性研究取得进展
气溶胶的吸湿特性是大气颗粒物的一个重要热力学特性，被用来描述颗粒在相对湿度升高时的吸水能力。由于气溶胶颗粒对水的吸收或吸附作用，粒子消光指数发生变化，质量和体积增加，并为非均相化学反应提供了介质。然而颗粒的吸湿性在很大程度上取决于化学成分，包括水溶性无机物以及水溶性有机物。当前的研究结果表明SO2、NOx、NH3等气体前体物可转化为硫酸盐、硝酸盐、铵等吸湿性较强的次生无机化合物，而VOC的吸附可生成SOA的吸湿性较弱。当环境中的气溶胶微粒把水蒸气吸收到颗粒表面或颗粒体内部时，微粒的表面黏度降低，有利于气体分子的溶解和扩散，从而加剧二次转化过程。不仅如此，水相中的吸湿粒子(气溶胶水)的化学过程也能有效地促进水的二次气溶胶质量。高相对湿度会促进水相二次气溶胶的形成，导致云凝结核数、PM2.5中的非难溶颗粒物质量浓度，尤其是PM2.5二次气溶胶质量浓度持续增加。
中国科学院地球环境研究所李建军副研究员团队联合西安交通大学、华东师范大学等单位研究了渭南市农村地区PM2.5中可溶性组分的吸湿特性。通过吸湿串联差分电迁移率分析仪(HTDMA)测量了夏冬两季可溶于水成分(WSIC和WSOC)的整体吸湿特性，利用E-AIM计算了WSIC的吸湿增长因子，并采用ZSR理论反演了WSOC的吸湿增长因子与吸湿参数。结果表明g(90)WSM与κWSM在夏季为1.19～1.49和0.06～0.22，冬季为1.24～1.49和0.08～0.22，与生物质燃烧产生的颗粒物吸湿性参数相似，并且与燃烧产物指示剂的相关性较强，表明生物质燃烧对该地区PM2.5的吸湿特性有一定程度上的影响。而反演出的g(90)WSOM和κWSOM值夏季在1.06~1.69和0.02~0.36之间，冬季在1.06~1.58和0.02~0.28之间，水溶性有机物的吸湿性参数与生物质燃烧指示物左旋葡聚糖的相关分析表明关中盆地农村地区PM2.5的吸湿性主要受生物质燃烧的影响较大。
该项研究的成果已发表在《JGR:Atomspheres》期刊上。本研究得到国家基金委(No. 51576160, 41977332)，陕西省创新能力支撑计划(No. 2020KJXX-017), 中国科学院战略性先导研究项目(No. XDB40000000)和中科院青年创新促进会(No. 2020407)的资助。
Chen, Y., Wang, X., Peng, H., Li, J., Wang, Y., Wang, G., et al. (2021). Hygroscopicity of water-soluble PM2.5 in rural northwest China: Contrasting contributors between summer and winter. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 126, e2021JD034977.
论文链接：https://doi.org/10.1029/2021JD034977
图1 样品水提取液雾化干燥气溶胶颗粒吸湿生长因子(g(RH)WSM)随相对湿度变化的水化实验结果
图2 研究期间g(90)WSM和κWSM以及g(90)WSOM和κWSOM随时间变化
2021-08-18
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西安冬季严重污染期气溶胶含水量对二次无机气溶胶形成的影响
硫酸盐，硝酸盐和铵盐是大气细颗粒物（PM2.5）中含量最高的二次无机气溶胶（SIA）。气象条件，气体颗粒的传输过程和气溶胶酸度（pH）都会影响SIA的形成。西安作为我国西北最大的城市，在过去的几十年中由于机动车的快速增长和能源消耗的增长，面临着严重的空气质量问题。由于我国北方冬季对取暖的需求和不利的气象条件，极易发生严重的灰霾污染事件。因此，深入探讨二次无机气溶胶，气态前体物与气溶胶水含量等之间的关系，对全面地认识和理解我国关中平原的空气污染事件的形成机制有重要的意义。
近期，中国科学院地球环境研究所张婷高级工程师等联合国内外多家研究单位对在2015年西安冬季发生的一次极端污染事件（2015年1月9日至1月17日，平均PM2.5浓度约为250μg m-3和峰值浓度约为700μg m-3）期间的水溶性无机离子进行了每小时实时测量。使用热力学模型（ISORROPIA-II）预测了严重雾霾时期的气溶胶水含量和细颗粒物的pH值。研究结果表明，总水溶性离子的小时平均浓度为137.4μg m-3，平均占PM2.5的55.3％。SO42-，NO3-和NH4+的浓度分别为38.3μg m-3、47.9μg m-3和33.6μg m-3。气溶胶水含量在2.8μg m-3和461.4μg m-3之间（平均89.3μg m-3）。pH值在3.6至6.7之间，气溶胶呈中等酸性（4.8±0.4）。NH3的平均浓度为26.2±6.8μg m-3，过量的氨气对于关中平原严重灰霾天气时PM2.5的弱酸性至关重要。SOR，NOR和气溶胶水含量之间线性相关，R2分别为0.81和0.55，表明水含量的增加促进了硫酸盐和硝酸盐气溶胶形成的增加。气溶胶水含量通过充当液相和非均相反应的重要介质，大大增强了二次无机气溶胶（尤其是硫酸盐）的形成。NHR和气溶胶水含量呈对数关系，R2=0.65，表明分配到颗粒相中的NH3的量随气溶胶水含量的增加而增加，直到100μg m-3气溶胶水含量继续增加不再影响铵的气固分配，分配比稳定在0.6左右。另外，SOR和NOR的增加促进了大气颗粒的产生，尤其是促进了NH3向NH4+的转化，大量二次气溶胶的形成是PM2.5浓度显著增加的重要原因之一。
图. SOR，NOR和NHR与气溶胶水含量的散点图（a-c），总水溶性无机离子和PM2.5浓度与SOR，NOR和NHR的散点图（d-f）.
该研究得到国家自然科学基金等多个项目的联合资助，相关成果发表在《Atmospheric Environment》期刊上。
详见：Zhang, T., Shen, Z.X., Su, H., Liu, S.X., Zhou, J.M., Zhao, Z.Z., Wang, Q.Y., Prévot, A.S.H., Cao, J.J. Effects of Aerosol Water Content on the formation of secondary inorganic aerosol during a Winter Heavy PM2.5 Pollution Episode in Xi'an, China. Atmos. Environ., 252, 118304, 2021.
文章链接：https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2021.118304
2021-06-01
科研成果