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关中平原国家站在城市减排对周边地区大气PM2.5化学特征的影响方面取得进展
近年来,随着我国人为污染物排放的持续下降,大气PM2.5浓度整体呈现显著降低的积极态势。目前,对二次气溶胶的生成和转化过程仍缺乏全面的研究,尤其是分子层面的生成机制尚不明确,这已成为制约PM2.5深度减排的关键瓶颈。2021至2022,为防控疫情传播,西安市实施了包括交通、工业及居民活动在内的全面管控措施,导致人为污染物排放显著下降,为研究二次气溶胶生成对PM2.5污染的贡献提供了宝贵契机。关中平原国家站李建军研究员课题组于2021年至2022,在关中平原国家站开展了大气PM2.5的实地观测,覆盖了西安封控前、封控期间以及解封后春节期间的三个典型排放情景。研究对PM2.5中的碳质组分、水溶性离子及有机化合物组分进行了系统分析,并对二次气溶胶的生成机制进行了深入探讨。研究结果显示,尽管封控期间严格的管控措施导致NO2和SO2浓度显著下降,但PM2.5浓度却不降反升,甚至出现两次超过200 µg·m-3的严重污染事件。分子示踪分析与源解析结果表明,与封控前相比,封控期间生物质燃烧对PM2.5的贡献增加了70%以上,这可能源于居家隔离期间郊区取暖和烹饪所用生物质燃料的增加。此外,液相氧化过程在封控期间生成了大量二次气溶胶,对PM2.5的贡献超过50%,在重度污染事件中甚至达到了72%。春节期间,烟花燃放释放的金属离子显著促进了硫酸盐的液相生成,使二次硫酸盐相关来源对PM2.5的贡献上升至33%。研究揭示了生物质燃烧/烟花燃放与液相氧化之间的协同作用对二次气溶胶生成的重要贡献,并指出不均衡的减排措施可能会加剧污染物间的相互作用,从而导致空气质量的进一步恶化。因此,实现有效的空气质量管理需采取多种污染物协同控制的减排策略。上述研究成果近期发表于国际学术期刊iScience,该项工作得到了陕西省自然科学基础研究计划(2025JC-YBQN-450)、黄土科学全国重点实验室开放基金(SKLLOG2307)、国家自然科学基金(42407156)和中国科学院青年创新促进会等的支持。Yali Liu, Xiao Guo, Yifan Zhang, Yue Cao, Yingkun Jiang, Weining Qi, Minxia Shen, Lu Li, Qian Wang, Wenting Dai, Jianjun Li. Chemical Characteristics of Wintertime PM2.5 in Background Region of Northwest China During Urban Emission Reduction. iScience, 2025, 113528.文章链接:https://doi.org/10.1016/j.isci.2025.113528图1 观测期内气象参数(a)和PM2.5主要化学组分浓度(b-e)的时间序列图2 西安封控期间(a)和春节期间(b),NOR、SOR和ALWC随RH的升高趋势图3 西安封控前,封控期间和春节期间PM2.5的来源解析
2025-11-21
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关中平原国家站在棕碳的吸光贡献和直接辐射效应模式估算方面取得进展
棕碳是重要的短期气候变化驱动因子之一,其吸光特性可能会对区域气候变化带来重要影响。通常在气候模式中假设生物质和生物燃料燃烧是一次棕碳的主要来源,而越来越多的研究表明棕碳的形成是由燃烧条件决定的,低效率的化石燃料燃烧同样可以产生棕碳。外场观测表明,尤其是在我国的燃煤采暖季,居民煤炭燃烧排放棕碳的光吸收不亚于生物质燃烧的排放。为准确估算棕碳的吸光性和辐射效应,关中平原国家站李国辉研究员团队将棕碳的主要一次排放源(居民煤炭燃烧、生物质燃烧和生物燃料燃烧、车辆排放)以及二次生成棕碳纳入区域气候模型。研究表明,在模式中考虑棕碳后的模拟方案,对气溶胶吸光性特征的模拟有较大的改善。结果表明,棕碳在华北平原冬季呈现较显著的空间异质性,近地面平均浓度为5.2 µg m-3,河北和汾渭平原是高值区。而在365 nm波长处棕碳对气溶胶吸收的贡献达16.4%,居民煤炭燃烧是最大的贡献源。棕碳整体(同时考虑其散射和吸收性)在大气层顶产生的直接辐射效应平均为-0.09 W m⁻²。但由于其光吸收对有机气溶胶散射效应的抵消,使有机碳冷却效应减弱了约28.0%。华北平原棕碳吸光性带来的平均辐射效应可达+0.40 W m-2。研究时段内,居民煤炭燃烧、生物质燃烧、机动车和二次生成棕碳吸光性带来的大气层顶直接辐射效应平均分别为+0.26 W m-2、+0.11 W m-2、+0.01 W m-2和+0.02 W m-2。该研究表明气候模式不仅需要考虑有机气溶胶的吸光性,还必须重视化石源尤其是低效燃烧煤炭源排放的棕碳。研究有助于深入理解和认识棕色碳的气候效应,提高模式对未来气候变化的模拟能力。研究成果发表于中国科学院一区期刊Atmospheric Chemistry and Physics,第一作者为周家茂高级工程师,通讯作者为李国辉研究员。该研究得到国家自然科学青年基金(No.42107127)和国家重点研发计划(No.2022YFF0802502)的联合资助。原文详见:Zhou,J.,Wu,J.,Su,X.,Wang,R.,EI Haddad,I.,Li,X.,Jiang,Q.,Zhang,T.,Dai,W.,Cao,J.,Prevot,A. S. H.,Tie,X.,and Li,G.:Source-explicit estimation of brown carbon in the polluted atmosphere over the North China Plain: implications for distribution,absorption,and the direct radiative effect,Atmos. Chem. Phys.,25,7563–7580.原文链接:https://doi.org/10.5194/acp-25-7563-2025图. 不同来源棕碳吸光性的直接辐射效应空间分布(a)居民煤炭燃烧源,(b)生物质燃烧源,(c)机动车源和(d)二次源
2025-11-20
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关中平原国家站构筑新型材料高效灭活生物气溶胶
生物气溶胶是病原体空气传播的重要媒介,对人类生命健康构成严重威胁。光催化技术作为一种由光生自由基驱动的绿色消杀技术,与传统紫外照射、化学消毒等技术相比,具有环境友好、无耐药性风险及可避免产生致癌副产物等优势,极具应用前景。但现有光催化体系需百瓦级强光照射数小时,才能生成足够有效灭活病原体的自由基,且其对遗传物质的破坏机制仍不明确。因此,我站人员开发兼具低能耗、快速与高效特性的新材料,并系统揭示其在分子水平上对病原体遗传物质的灭活机制,不仅将深化对环境催化理论的科学认知,也可推动光催化新型材料在室内空气消毒与公共卫生防护领域的产业化应用。关中平原国家站污染物资源化利用与生态功能提升方向空气净化新技术团队(AirPNT)基于在异质结界面对电子传输的精确调控,构筑了一种能稳定低价态Cu(I)的新型Cu2O/ZIF-8材料(图1)。新型材料在低至13 W的弱光环境中,仅需5 µg mL-1的材料投加浓度,即可在15分钟内实现对革兰氏阴性菌和阳性菌的广谱彻底灭活,展现出极具市场竞争力的光催化性能。机制分析发现,新型材料在异质界面处基于费米能级匹配形成的富电子层结构,不仅有效稳定了Cu(I)价态,还促进了光生载流子的空间分离与定向迁移,显著提升了长寿命超氧自由基的生成效率,从而有效实现对病原体膜结构的破坏,并使其DNA断链(图2)。转录组学分析进一步揭示了其不可逆的遗传物质灭活机制,差异表达基因涉及膜结构破坏、遗传物质失活、蛋白功能紊乱,及氧化应激损伤等关键生物过程(图3)。气相微反应器中的生物气溶胶光催化灭活实验以及大气颗粒物共存体系下的性能评估,则充分验证了该材料在环境空气应用中的高效光催化活性与优异稳定性(图4)。相关成果发表于Environment Science & Technology。本工作受国家自然科学基金(42403080和42407150)、中国科学院青年交叉团队(JCTD-2022-17)和黄土科学全国重点实验室重点项目(SKLLQGZD2503)共同资助。全文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.5c08583.图1. Cu2O/ZIF-8异质结的界面电子分布(a)与光催化灭活病原体性能对比(b)图2. 异质结光催化破坏病原体膜结构和DNA断链机制图3. 异质结光催化过程影响遗传物质表达机制图4. 气相微反应器光催化灭活生物气溶胶实验(a)与大气颗粒物共存体系下的性能评估实验(b)
2025-11-14
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关中平原国家站在揭示种植固氮植物可增加土壤有机碳储量方面取得进展
固氮植物因其具有固定大气氮的能力,在全球造林和农业种植中被广泛应用。这一固氮能力使得固氮植物在提高土壤氮浓度、缓解生态系统氮限制、增加植被生产力等方面发挥着重要作用。然而,种植固氮植物对土壤有机碳储量的影响仍存在很大的不确定性。鉴于土壤碳库是陆地生态系统的最大碳库,研究固氮植物种植对全球土壤有机碳储量的影响对于减缓气候变化至关重要。基于此,本研究依托陕西关中平原区域生态环境变化与综合治理国家野外科学观测研究站,通过整合了全球136项研究中的385个配对观察值(图1),系统比较了在固氮植物与非固氮植物种植条件下土壤有机碳储量的差异。结果发现,与非固氮植物相比,种植固氮植物使土壤有机碳储量增加了16%(图2a)。土壤有机碳的增加与土壤氮储量的增加密切相关(图2b-c):平均每增加1克土壤氮伴随着7.8克土壤有机碳的累积(图2d)。气候能够调节固氮植物种植对土壤有机碳储量的效应。在较干旱和较温暖的区域(图3:MAT为正相关、MAP为负相关),特别是热带区域(图5d-e),种植固氮植物对土壤有机碳储量的促进作用更显著。此外,种植策略也会影响固氮植物对土壤有机碳储量的效应(图4)。相比于种植固氮作物,种植固氮树对土壤有机碳的促进作用更明显。长期种植固氮植物对土壤有机碳储量的提升效果优于短期种植。最后基于全球预测,本研究估算通过在植树造林实践、农业种植及边际土壤的恢复中种植固氮植物,可使全球土壤有机碳储量每年额外增加0.29-0.75 Pg C(图5)。综上,该研究从提高土壤有机碳储量的角度回答了四个问题:固氮植物是否可以种?在哪里种?该怎么种?种植潜力如何?本研究的结果强调可将固氮植物种植作为基于自然的气候缓解的重要策略。研究结果以“Meta-analysis shows that planting nitrogen-fixing species increases soil organic carbon stock”为题在线发表在生态学权威期刊Nature Ecology & Evolution上。我站人员陈骥研究员和中山大学生态学院陈浩副教授为共同通讯作者。孙锡斌博士为论文的第一作者。本研究受到了广东省面上项目、深圳市面上项目、国家自然科学基金等项目的资助。全文链接:https://www.nature.com/articles/s41559-025-02861-x.图1. 本整合分析中所纳入研究的全球分布图2. 种植固氮植物对土壤有机碳(SOC)储量的影响及其关键驱动因子图3. 混合效应Meta回归结果:气候、土壤性质和种植策略对固氮植物种植下土壤有机碳变化的影响(Estimate正/负分别表示正/负相关)图4. 种植策略调节固氮植物对土壤有机碳储量的效应图5. 种植固氮植物对土壤有机碳储量效应的全球预测
2025-11-11
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关中平原国家站在我国人为源排放有机气溶胶质谱研究方面取得进展
有机气溶胶(OA)是大气气溶胶颗粒的主要成分,对空气质量、气候和人类健康具有重要影响。OA是由数百种有机化合物组成的复杂混合物,其完全识别面临重大分析挑战,采用气溶胶质谱技术结合先进的受体解析模型,能够直接测量高时间分辨率OA质谱特征,并对其进行来源解析研究大气过程机制。因此,认识不同人为源排放OA的质谱特征,对于量化其来源贡献并制定针对性减排策略至关重要。尽管已有一些关于源排放OA质谱的研究,但仍缺乏国内本地化的质谱数据。基于此,气溶胶理化过程及环境效应团队通过气溶胶化学组分监测仪(ACSM)测量获取了我国主要人为来源的OA质谱特征。结果发现,农作物秸秆燃烧(CRBOA)、薪柴燃烧(WBOA)、烹饪(COA)、煤炭燃烧(CCOA)和机动车尾气(VEOA)的源排放 OA 质谱均以烃类离子及其含氧衍生物为主。其中,标志性碎片及诊断比值的特征模式能够可靠地区分主要人为源类别,如VEOA具有较高的m/z 43和57信号以及f44/f60与f85/f87比值,CRBOA与WBOA具有较高的m/z 60信号和f60/f73比值,COA则表现出较高的f55/f57比值。在亚类对比方面,不同农作物秸秆类型、薪柴类型和汽车工况的OA质谱内部高度相似;相比之下,三种 COA 亚类在两两对比中一致性有限或较差;类似地,烟煤和蜂窝煤与无烟煤和半焦相比也表现出有限或较差的一致性。此外,通过对本研究和前人获得的57个OA质谱进行聚类分析,进一步证明了它们在区分OA来源方面的有效性,同时也揭示了某些子源的错误分类,突出了表征本地化和精细化OA质谱的重要性。这些发现为基于ACSM的大气OA数据受体分析提供了关键参考,不仅适用于中国,也对具有类似排放结构的其他地区具有借鉴意义。该项成果已发表在Journal of GeophysicalResearch: Atmospheres期刊上,工作获得中国科学院“西部之光—交叉团队”重点实验室专项(xbzg-zdsys-202219)、国家自然科学基金(42473086)、中国科学院青年创新促进会(2022416和Y2023110)等项目的联合资助。论文详细信息如下:Tian, J., Wang, Q*., Li, L., Ran, W., Zhang, Y., Zhou, Y., Liu, H., Gao, M., Wang, Y., Ni, H., Wei, C., Ma, N., Han, Y., and Cao, J*. (2025). Similarities and differences in mass spectral signatures ofprimary organic aerosol from biomassburning, cooking, coal combustion, andvehicle exhaust. Journal of GeophysicalResearch: Atmospheres, 130,e2025JD044129. https://doi.org/10.1029/2025JD044129.图1. (a)农作物秸秆燃烧、(b)薪柴燃烧和(c)烹饪源排放有机气溶胶的质谱特征图2. (a)煤炭燃烧和(b)机动车尾气源排放有机气溶胶的质谱特征图3. 本研究和前人研究获得OA质谱的聚类分析结果
2025-11-06
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关中平原国家站在揭示下垫面类型驱动青藏高原大气挥发性有机物组成与效应的区域独特性方面取得进展
青藏高原在全球气候系统中扮演着重要的角色,其中颗粒物(PM2.5)与臭氧(O3)是影响区域气候变化与空气质量的关键因素。挥发性有机物(VOCs)作为二次有机气溶胶(SOA)和臭氧生成的关键前体物,在青藏高原人与自然相互作用中的源-汇过程仍存在较大的不确定性,亟需开展系统的外场观测,为区域气候变化与空气质量演化的研究提供支撑。近期,中国科学院地球环境研究所AirPNT团队在青藏高原广阔区域内的820米至4750米各海拔高度下,选取高山森林、灌木、草地、湿地和沙地等地理单元建立观测点,分昼夜系统采样并分析了高原南缘与腹地的夏季非甲烷烃(NMHCs)、含氧VOCs(OVOCs)及生物源类VOCs(BVOCs)质量浓度。观测结果显示:1、青藏高原大气VOCs具有区域独特性:其浓度(11.8±4.9 ppbv至21.6±2.5 ppbv)低于我国城市区域(32.1±17.5 ppbv),且组成存在显著不同,OVOCs与BVOCs占比达79%和17%。全球背景区相比,一方面,高原森林萜类VOCs浓度与欧洲北方森林和南美热带雨林接近。另一方面,高原OVOCs浓度高于欧洲北方森林、北极及热带雨林等背景区,尤其是高山森林地区的大气丙酮、C6-C10醛类等组分。2、高原大气VOCs地区分异显著:高山森林区VOCs浓度高于其他下垫面区域,其OVOCs与萜类VOCs浓度出现极高值。VOCs组成特征与海拔梯度(即下垫面/植被类型)高度相关,表明高山森林的释放对区域大气VOCs具有主导影响。3、高山森林的环境影响突出:模型估算发现,区域OVOCs及萜类VOCs排放源主要位于印度季风期的高山森林地区,其释放的OVOCs与BVOCs分别贡献了约1.78 μg m-3and 0.54 μg m-3的SOA生成潜势。研究发现了下垫面类型的差异是导致青藏高原活性挥发性有机物产生显著地区分异,影响SOA和O3生成的主要驱动因素,为后续气候变化评估与空气质量演化研究提供依据。该成果在线发表于Journal of Geophysical Research: Atmospheres,研究受中国科学院青年促进会项目(2023429)、青藏高原生物多样性与生态环境保护教育部重点实验室开放课题(KLBE2024006)、中国科学院青年交叉团队项目(JCTD‐2022‐17)和陕西省自然科学基金委项目(Grant 2023‐JC‐YB‐250)资助。Xue, Y., La, Z., Wang, L., He, S., Chen, L., Cui, L., et al. (2025). Unexpected high loading of active carbonyls and terpenoids in alpine forest on Tibetan Plateau: Implication of secondary organic aerosols and ozone formation. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 130, e2025JD043466.https://doi.org/10.1029/2025JD043466图1. 青藏高原大气VOCs空间分布特征图2. 青藏高原墨脱(MT)、纳木错(NMC)珠峰(QOMS)、阿里(NASDE)鲁朗(LL)大气OVOCs组成特征图3. 青藏高原鲁朗(a),纳木错(b)采样点大气中甲醛潜在源分布特征
2025-11-04
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关中站关于汾渭平原大气气溶胶的污染特征、形成机制和对PM2.5增长速率影响的研究
汾渭平原是我国大气污染防治行动计划中,与京津冀和长三角并列的三大重点区域之一。近年来,随着对污染源的控制与治理,汾渭平原的大气污染从富含硫酸盐转变为富含硝酸盐。空气污染问题仍没有得到根本性的解决。为了进一步了解PM2.5的增长机制及硝酸盐形成的关键因素,有效减轻空气污染,对汾渭平原重点城市开展针对颗粒物变化趋势、影响因素和污染源特征的深入研究至关重要。对研究该区域及我国北方其他城市PM2.5发生发展规律、产生机制及驱动因素等具有代表意义,为相关部门制定有针对性的大气污染协同控制措施提供科学证据,为全面提高我国城市地区的空气质量具有重要的现实意义。地球环境研究所科研人员于2017年至2020年在西安和宝鸡开展多次气溶胶高时间分辨率实时观测,结合气象要素和气溶胶前体物,综合运用机器学习模型等方法探讨了该区域气溶胶中离子组分的时空分布特征、形成机制和对PM2.5增长速度的影响等。研究结果表明,随着气溶胶污染的加重,硝酸盐对PM2.5质量浓度的贡献显著增加,大气中过量氨(NH3)是导致NO3-高浓度的主要因素之一。机动车限行协同减排了NOx和NH3,可有效缓解颗粒物污染。颗粒物爆发性增长在污染过渡期(75 μg m-3 ≤PM2.5<150 μg m-3)发生的频率最高。相对湿度和一次排放源是影响PM2.5爆发性增长的重要因素和主要来源。以上成果发表于国际学术期刊Particuology (苏慧为第一作者)和Atmospheric Environment(李焕为第一作者),通讯作者为张婷高级工程师。该研究得到中国科学院西部之光(XAB2021YN05)、宝鸡市大气污染防治“一市一策”驻点跟踪研究(DQGG-05-36)、国家大气研究计划(2017YFC0212200)、国家自然科学基金(41503123)和中国科学院战略重点研究计划(XDB40000000)等多个项目的联合资助。原文详见:Su, H., Zhang, T.*, Liu, S. X., Qu, Y., Li, H., Zhou, J. M., Zhao, Z. Z., Wang, Q. Y., Li, L., Shen, M, X., Chen, S. Y., Ho, S. S. H., Cao, J. J., 2023. Growth of nitrate contribution to aerosol pollution during wintertime in Xi'an, northwest China: Formation mechanism and effects of NH3. Particuology. 87, 303-315.https://doi.org/10.1016/j.partic.2023.09.014.Li, H., Zhang, T.*, Su, H., Liu, S. X., Shi, Y. Q., Wang, L. Y., Xu, D. D, Zhou, J. M., Zhao, Z. Z.,Wang, Q. Y., Ho, S. S. H., Qu, Y., Cao, J. J., 2024. Factors affecting the different growth rates of PM2.5:Evidence from composition variation, formation mechanisms, and importance analysis of water-soluble inorganic ions with case study in northern China. Atmospheric Environment. 340,120193.https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2024.120913.图1 不同污染水平下过量氨和湿度对硝酸盐形成机制的影响图2 PM2.5爆发性增长期的组分特征、时空分布和形成机制
2024-12-10
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NC:新方法突破太阳能间歇性限制,实现二氧化碳高效资源化
研发高效的减污降碳、CO2资源化手段,是实现可持续发展的科学热点问题。自然界的光合作用能够解耦光吸收和CO2还原过程,为利用间歇性太阳能(昼夜、阴晴)提供了新思路。太阳光能量密度低且供给不稳定,难以用于可控的CO2资源化转化。因此,如何利用间歇性太阳能,并结合烟气余热,实现CO2可控、高效转化,具有重要的科学和现实意义。关中平原站空气新技术团队(AirPNT)联合多家单位,创新提出利用太阳能收集氢原子和电子、实现CO2资源化的新思路,成功克服太阳能的间歇性供给限制,结合工业余热在低温(低至150°C)下实现了CO2的按需转化。团队受自然光合作用启发,设计利用太阳光和水在催化剂中储存电子和氢原子新方法(图1),储存的电子和氢原子可在加热条件下释放,用于低温还原CO2,实现CO2的按需转化。概念验证实验中,Cu负载至WO3获得Cu/WO3催化剂。在光照下,光催化水分解,生成的氢原子与电子储存在Cu/WO3中,形成亚稳态中间体(Cu/HxWO3)。随后,低温下(150–300°C)加热激活Cu/HxWO3,释放储存的电子和氢原子,实现CO2还原。实验进一步证明了自然光驱动思路的可行性(图2),为利用间歇性太阳能、实现CO2资源化开辟了新途径。该成果基于地球环境研究所近年来“形成可复制、易推广减污降碳技术”的研发布局和成果积累,将有力推动绿色能源驱动CO2深度转化的科学技术与产业化发展。该成果近期发表于《自然·通讯》(Nature Communications)。中国科学院地球环境研究所博士研究生石先进为论文第一作者。中国科学院地球环境研究所黄宇研究员、中国科学院大气物理研究所曹军骥研究员和中国科学技术大学熊宇杰教授为论文共同通讯作者。陕西师范大学和香港科技大学(广州)的研究团队也参与了该工作。该研究得到中国科学院战略先导专项、中国科学院青年交叉团队项目,及国家自然科学基金的共同资助。相关文献:Xianjin Shi; Wei Peng; Yu Huang*; Chao Gao; Yiman Fu; Zhenyu Wang; Leting Yang; Zixuan Zhu; Junji Cao*; Fei Rao; Gangqiang Zhu; Shuncheng Lee; Yujie Xiong*; Integrable utilization of intermittent sunlight and residual heat for on-demand CO2 conversion with water. Nature Communications 2024, 15, 10135.原文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-024-54587-2图1存储电子和氢原子实现按需CO2转化示意图图2 外场示范应用结果
2024-12-09
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秦岭北麓大气CH4综合立体观测和区域输送研究方面取得新进展
大气甲烷(CH4)作为重要的温室气体,在100年内的全球增温潜势是CO2的28倍。在关键区域缺失CH4观测给反演全球和区域CH4排放带来较大的不确定性,限制了对全球CH4变化的理解。秦岭是我国南北地区重要的地理分界线,也是“中国最绿区域”,在这个重要固碳增汇区进行大气CH4综合立体观测并探究其来源,有助于了解区域CH4动态变化,评估区域碳排放。中国科学院地球环境研究所核环境安全与碳排放监测团队在秦岭北麓的陕西关中平原区域生态环境变化与综合治理国家野外科学观测研究站开展为期两年的塔基大气CH4高精度连续观测,并利用无人机平台在冬夏季进行大气CH4垂直观测(< 2000 m)(图1),以此揭示秦岭北麓大气CH4的时空变化特征、受气象因素以及传输的影响。具体结果如下:塔基(20 m)Picarro在线连续观测表明,(1)观测期间(2021年3月-2023年2月)大气CH4年均浓度为2119.6 ± 108.8 ppb,年增加0.65%(i.e., 13.6 ppb)(图2a)。CH4浓度在冬季最高,夏季较低且日振幅最大(图2b)。日均大气CH4浓度受人为活动的显著影响,取暖期CH4浓度(2169.4 ± 120.0 ppb)显著高于非取暖期(2094.4 ± 93.1 ppb)。取暖期超过背景水平的CH4(ΔCH4)和CO2(ΔCO2)(r=0.96, p < 0.05)、ΔCH4和ΔCO(r=0.96, p < 0.05)均呈显著正相关,表明取暖期间CH4在化石燃料和生物质的不完全燃烧过程中随CO2和CO共同排放,其浓度受燃烧源影响。(2)近地面风显著影响大气CH4的累积、传输和扩散。秦岭北麓各季节CH4浓度增加来自静稳天气下(< 2 m s-1)的本地源累积(图3)。后向轨迹分析表明秦岭北麓大气CH4主要来自西安市本地排放和秦岭南部通过山谷的短距离输送。(3)垂直观测结果表明,夏季观测期CH4浓度随海拔在200 ~ 500 m上升,在500 ~ 1000 m下降(图4 a-e)。冬季取暖期CH4浓度从近地面(20 m)增加至200 m达到峰值,在200 ~ 2000 m降低,其中500 ~ 1000 m下降速度最快(图4 j-n)。冬季观测期间发生了一次雾霾事件(图5),雾霾初期(AQI < 150)不同高度CH4浓度随时间呈上升趋势;雾霾发展期(AQI > 150)所有高度(尤其低于500 m)CH4水平显著增加,受来自西北、东南方向污染地区水平传输的影响,弱扩散条件和盆地地形导致观测点较高的CH4水平维持了近两天时间;此后雾霾消散,空气质量好转(AQI < 150),所有高度CH4浓度开始下降。垂直观测进一步证实了传输对秦岭北麓CH4浓度的重要影响。研究成果发表于大气领域国际知名刊物《Atmospheric Environment》,博士研究生刘婉玉和西安地球环境创新研究院职工冯雪为共同第一作者,通讯作者为牛振川研究员。研究受国家自然科学基金(42173082、42330114)、中国科学院先导专项(XDA23010302)和陕西省自然科学基础研究计划(2024JC-JCQN-34)的共同资助。Liu, W#., Feng, X#., Niu, Z*., Zhou, W., Chen, H., Liang, D., Lyu, M., Wang, G., Liu, L., 2024. Temporal characteristics and vertical profiles of atmospheric CH4 at the northern foot of the Qinling Mountains in China. Atmospheric Environment, 120786, https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2024.120786.图1. 秦岭北麓大气CH4的综合立体观测研究图 2. 秦岭北麓近地面观测期间(a)大气CH4日均浓度变化和(b)各季节大气CH4小时浓度变化图3. 观测点大气CH4浓度随风速的变化图4. 秦岭北麓观测期间大气CH4的垂直变化图5. 取暖期雾霾事件中不同高度CH4浓度的变化
2024-11-21
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关中城市PM2.5质量浓度、消光和健康风险源贡献及减排效果源差异分析方面取得进展
关中平原地处黄土高原和秦岭之间,为河谷盆地地貌,受不利地形和气象因素影响,污染物消散能力不足。同时,社会经济活动区域集中,扬尘、化石能源、生物质燃烧和工业过程等源排放易累积导致污染,尤其采暖季雾霾时发,是我国大气污染防治重点区域之一。定量该区域PM2.5质量浓度、环境健康影响来源贡献,以及减排效果源差异分析对制定防治对策有重要意义。气溶胶理化过程及环境效应团队开展了关中城市PM2.5浓度、消光和健康风险来源贡献定量分析(咸阳),以及源减排与PM2.5浓度、光吸收和辐射效应变化关联分析(宝鸡)。发现PM2.5及其化学组分浓度在采暖季约为非采暖季的2.3-2.8倍;采暖季具有更高的氮氧化速率(NOR),而非采暖季有较高的硫氧化速率(SOR);有机质(OM)和二次无机气溶胶(SNA)是PM2.5的主要组分;NH4NO3是大气消光系数的主要贡献物质。PM2.5质量浓度、重金属健康风险和大气消光的主导源分别为生物质燃烧、工业排放和二次气溶胶。基于极端减排期宝鸡PM2.5工业源、交通源、燃煤源、生物质燃烧源、烟花爆竹和矿物尘等源贡献变化,利用神经网络模型(ANN)建立了特定源减排与环境质量、光吸收、辐射效应等定量关联。发现减排期因一次排放显著减少,燃煤、生物质燃烧和交通源PM2.5的光吸收贡献均有下降;但因一次源减排导致大气氧化性改变,促进二次气溶胶形成抵消了部分一次减排效果,同时增强了PM2.5的光吸收能力及直接辐射效率。该工作分别从PM2.5质量浓度、消光、健康风险及辐射效应等方面理解源贡献和减排效果源差异分析,有助于提高减排措施的精准性和有效性。上述成果发表于国际学术期刊Urban Climate和 Journal of Environmental Management。该工作得到科技部重点研发计划(2017YFC0212200)、黄土与第四纪地质国家重点实验室(SKLLQG2239),和中国科学院西部之光项目(XAB2021YN01)等支持。Qu, Yao; Liu, Hui-Kun; Zhang, Ting; Su, Hui; Wang, Nan; Zhou, Yue; Shi, Ju-Lian; Wang, Lu-Yao; Wang, Qi-Yuan; Liu, Sui-Xin; Zhu, Chong-Shu*; Cao, Jun-Ji. Source-specific light absorption and radiative effects decreases and indications due to the lockdown. Journal of Environmental Management 356, 120600, 2024https://doi.org/10.1016/j.jenvman.2024.120600Shi, Julian; Zhu, ChongShu*; Liu, SuiXin; Qu, Yao; Dai, WenTing; Wang, Nan; Wang, LuYao; Zhou, Yue; Li, Rui; Shi, YingQiang; Cao, JunJi. Insights into source-specific PM2.5 mass, light extinction, and health risks in heavily polluted urban and suburban areas, northwestern China. Urban Climate 58, 102205, 2024.https://doi.org/10.1016/j.uclim.2024.102205图1. 采暖季(HS)与非采暖季(NHS)PM2.5化学组分贡献(a、b)与浓度变化(c、d)图2. 采暖季(HS)与非采暖季(NHS)PM2.5质量浓度(a、b)、消光(c、d)和重金属健康风险(e、f)来源贡献图3. 一次排放及大气环境变化导致的PM2.5交通源、燃煤源和生物质燃烧源光吸收变化图4. PM2.5不同源直接辐射强迫和直接辐射强迫效率:交通源(a、d)、燃煤源(b、e)和生物质燃烧源(c、f)
2024-11-21